Seine Trainerkarriere startete Wilmots bei Schalke 04. In der Saison 2002/03 saß er acht Partien als Interimscoach auf der Bank. 2012 übernahm der 50-Jährige die belgische Nationalmannschaft und qualifizierte sich für die WM 2014 und die EM 2016. In beiden Fällen war im Viertelfinale Schluss. Vor zwei Jahren versuchte sich der ehemalige Bundesliga-Profi bei der Nationalmannschaft der Elfenbeinküste, stand nach der verpassten Qualifikation zur Weltmeisterschaft 2018 jedoch bereits nach einigen Monaten wieder ohne Arbeitgeber dar.
Beim iranischen Nationalteam folgte Wilmots auf den Portugiesen Carlos Queiroz, der Anfang des Jahres zurückgetreten war. In seinem ersten Spiel siegten die Iraner deutlich mit 5:0 gegen Syrien. Überragender Mann der Partie war Stürmer Mehdi Taremi, der gleich dreimal einnetzte. Wilmots soll den Iran nun zur Weltmeisterschaft 2022 in Katar führen..
In seiner Zeit als Spieler lief Wilmots unter anderem für Standard Lüttich und S04 auf. Bei den Königsblauen kam er 138-mal in der Bundesliga zum Einsatz und holte 1997 den UEFA-Cup sowie 2002 den DFB-Pokal.
